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2010到11赛季，穆里尼奥上任成为皇马主帅。2011年7月12日，佩佩与皇家马德里续约至2015年，税后年薪将高达400万欧元，这使得佩佩成为世界足坛第六高薪的中后卫。佩佩和里卡多卡瓦略组成皇马中卫搭档，成为西甲防守最稳定中后卫组合之一。在本赛季最后阶段，皇马在18天内4战巴塞罗那，其中包括西甲联赛、国王杯决赛、欧冠半决赛。
2011年4月27日，在欧冠半决赛首回合比赛中，下半场佩佩蹬踏阿尔维斯被直红罚下成为本场比赛的转折点，随后梅西梅开二度皇马主场0：2负于巴塞罗那，最终无缘欧冠决赛。
2012年1月18日，在国王杯四分之一决赛中，皇马首回合1：2不敌巴塞罗那，梅西在一次拼抢中受伤倒地佩佩踩踏其左手，但当值主裁并未看到也未给出处罚，赛后这一事件受到了西班牙媒体的强烈谴责，佩佩也因此遭遇西班牙足协警告。
2012年3月21日，皇马在客场被比利亚雷亚尔1：1逼平，赛后，佩佩因在球员通道辱骂裁判被西班牙足协追加禁赛两场。该赛季，佩佩和拉莫斯组成了极其稳健的中后卫组合，佩佩在西甲出场29次，各项赛事共出场45次，打进1球，帮助皇马第32次夺得西甲联赛冠军
2012年8月19日，在2012到13赛季西甲联赛揭幕战中，皇马客场1：1战平瓦伦西亚，佩佩在比赛中与自家门将卡西利亚斯相撞被送往医院。佩佩在穆里尼奥执教的前两个赛季均是主力首发人选，该赛季佩佩因与穆里尼奥发生冲突，逐渐失去主力位置，而取代他的是19岁小将瓦拉内。
2012到13赛季，佩佩代表皇家马德里在各项赛事出场45次，贡献2球2助攻。
在2013到14赛季中，佩佩为皇马打进了个人职业生涯单赛季最高进球数，各项赛事出场48次，打进5球，其中包括4粒联赛进球，追平了在波尔图足球俱乐部于2006到07赛季创造的单赛季葡超联赛进球纪录。该赛季佩佩曾考虑离开球队，但当时皇马主教练安切洛蒂说服了他，并说到：“瓦拉内是很有天赋，但佩佩就是佩佩，我们对他有信心，他也给了我们信心，他会帮助其他球员，他对球队来说很重要”。
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